近日，南京郵電大學(xué)氧化鎵半導(dǎo)體創(chuàng)新中心（IC-GAO）唐為華教授團(tuán)隊(duì)基于MOCVD技術(shù)系統(tǒng)分析了氧/鎵前驅(qū)物摩爾比（Ⅵ/Ⅲ ratio）生長(zhǎng)參數(shù)對(duì)κ-Ga2O3薄膜外延質(zhì)量的影響。相關(guān)成果以“Effect of the VI/III ratio on the growth of κ-Ga2O3 films via MOCVD”為題發(fā)表在應(yīng)用物理學(xué)旗艦期刊《Applied Physics Letters》上，并被遴選為當(dāng)期精選論文（Featured Paper），論文第一作者為南京郵電大學(xué)2024級(jí)博士研究生陸加淇。
氧化鎵（Ga2O3）憑借~4.9 eV高的禁帶寬度和8 MV/cm大的臨界擊穿場(chǎng)強(qiáng)，在新型光電器件和高功率電子領(lǐng)域中展現(xiàn)出巨大應(yīng)用潛力。其中亞穩(wěn)態(tài)κ-Ga2O3具有非中心對(duì)稱的極性晶體結(jié)構(gòu)（空間群Pna21），理論預(yù)測(cè)其自發(fā)極化強(qiáng)度為23-79 μC/cm²。自發(fā)極化特性不僅賦予κ-Ga2O3獨(dú)特的電子輸運(yùn)調(diào)控能力，也為高電子遷移率晶體管（HEMT）、新型感存算一體化架構(gòu)等多種新型器件提供了新的發(fā)展路徑。目前，純相高質(zhì)量κ-Ga2O3外延生長(zhǎng)仍是一大技術(shù)難題。一方面，κ-Ga2O3的生長(zhǎng)窗口狹窄，晶體質(zhì)量易受生長(zhǎng)因素的影響；另一方面，κ-Ga2O3與β-Ga2O3之間存在顯著的相競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，且競(jìng)爭(zhēng)機(jī)制還缺乏系統(tǒng)合理的研究。
圖1（a）Ⅵ/Ⅲ ratio分別為1000，2000，3000的樣品的精細(xì)XRD衍射圖；（b）對(duì)應(yīng)樣品的κ-Ga2O3（002）晶面的搖擺曲線
在此工作中，研究團(tuán)隊(duì)在Al2O3襯底上開發(fā)了MOCVD低溫異質(zhì)外延生長(zhǎng)κ-Ga2O3薄膜的工藝技術(shù)，利用多種表征手段系統(tǒng)探究了Ⅵ/Ⅲ ratio對(duì)κ-Ga2O3薄膜質(zhì)量的影響，包括晶體結(jié)構(gòu)、表面形貌以及化學(xué)狀態(tài)，如圖1所示。研究表明，當(dāng)Ⅵ/Ⅲ ratio從500提高至1000時(shí)，薄膜由非晶態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榘?beta;相與κ-Ga2O3相的混合結(jié)構(gòu)。當(dāng)Ⅵ/Ⅲ ratio優(yōu)化至2000時(shí)，薄膜的生長(zhǎng)模式由原來的層狀生長(zhǎng)（FM mode）轉(zhuǎn)變?yōu)閸u層混合生長(zhǎng)（SK mode），且β相生長(zhǎng)被有效抑制。同時(shí)，獲得的κ-Ga2O3薄膜生長(zhǎng)質(zhì)量?jī)?yōu)異，氧空位缺陷更少，殘余碳含量顯著降低，搖擺曲線半高寬僅為0.66°。然而隨著繼續(xù)增加Ⅵ/Ⅲ ratio至3000，則會(huì)導(dǎo)致β相復(fù)現(xiàn)。這一趨勢(shì)表明κ-Ga2O3呈現(xiàn)出中間態(tài)狹窄生長(zhǎng)窗口。
圖2（a）Ⅵ/Ⅲ ratio對(duì)Ga2O3 薄膜異質(zhì)外延生長(zhǎng)影響的示意圖；（b）隨著過飽和能?μ增加，β-與κ-Ga2O3成核概率J的對(duì)比模型；（c）Jκ與Jβ之間差值的變化趨勢(shì)，用于闡明β-Ga2O3的抑制與復(fù)現(xiàn)機(jī)制
研究團(tuán)隊(duì)基于異質(zhì)外延生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)和經(jīng)典成核理論，對(duì)κ相與伴隨β相的競(jìng)爭(zhēng)過程進(jìn)行了理論建模與分析，如圖2所示。在經(jīng)典成核理論的框架下，Ⅵ/Ⅲ ratio與過飽和能?μ成正比。在500 ℃的相對(duì)低溫條件下，成核概率公式計(jì)算得到κ相的成核概率（Jκ）始終高于β相的成核概率（Jβ），說明κ相將擇優(yōu)生長(zhǎng)。β相先抑制后復(fù)現(xiàn)的現(xiàn)象歸因于成核概率Jκ與Jβ之間差異的趨勢(shì)變化，揭示了生長(zhǎng)過程中亞穩(wěn)態(tài)向穩(wěn)態(tài)演化相競(jìng)爭(zhēng)機(jī)制。κ-Ga2O3薄膜MOCVD生長(zhǎng)過程中Ⅵ/Ⅲ ratio對(duì)晶相競(jìng)爭(zhēng)的影響研究，為優(yōu)化κ-Ga2O3薄膜的外延質(zhì)量、推動(dòng)其在先進(jìn)器件中的應(yīng)用提供了重要指導(dǎo)。
團(tuán)隊(duì)介紹
南京郵電大學(xué)唐為華教授團(tuán)隊(duì)主要聚焦寬禁帶半導(dǎo)體信息功能材料與器件研究。團(tuán)隊(duì)帶頭人唐為華，南京郵電大學(xué)集成電路科學(xué)與工程學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師，十多年專注超寬禁帶氧化鎵半導(dǎo)體研究，是我國(guó)氧化鎵半導(dǎo)體基礎(chǔ)研究及產(chǎn)業(yè)化實(shí)踐的先行者和主要推動(dòng)者。入選國(guó)家“新世紀(jì)百千萬人才工程”、中國(guó)科學(xué)院“百人計(jì)劃”、江蘇省“雙創(chuàng)人才”和“雙創(chuàng)團(tuán)隊(duì)”領(lǐng)軍人才，享受國(guó)務(wù)院政府特殊津貼。主持包括國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題、基金委重點(diǎn)項(xiàng)目在內(nèi)的省部級(jí)重大重點(diǎn)課題二十多項(xiàng)，在國(guó)內(nèi)外重要學(xué)術(shù)期刊發(fā)表SCI論文300余篇，論文被引用13500余次，入選ESI論文10余篇，連續(xù)多年入選Elsevier中國(guó)高被引學(xué)者和全球前2%頂尖科學(xué)家。
通訊作者：李山，南京郵電大學(xué)集成電路科學(xué)與工程學(xué)院副教授、碩士生導(dǎo)師， 江蘇省青年科技托舉人才，全球前2%頂尖科學(xué)家，MDPI出版社Crystal和Sensors期刊客座編輯。主要從事寬禁帶/超寬禁帶半導(dǎo)體材料與信息感知器件研究，以第一作者和通訊作者在Appl. Phys. Lett.、J. Phys. Chem. Lett.、IEEE Trans. Electron Devices、Sci. China Technol. Sci.等國(guó)內(nèi)外主流期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文30余篇，申請(qǐng)專利10余項(xiàng)。目前主持有國(guó)家自然科學(xué)基金青年基金、江蘇省基礎(chǔ)研發(fā)重點(diǎn)項(xiàng)目課題、江蘇省自然科學(xué)基金青年基金、江蘇省高等學(xué)校自然科學(xué)研究面上、蘇州市關(guān)鍵核心技術(shù)攻關(guān)等項(xiàng)目。
文章信息
Effect of Ⅵ/Ⅲ ratio on the growth of κ-Ga2O3 film via MOCVD
Jiaqi Lu, Wei Zhang, Maolin Zhang, Xueqiang Ji, Daoyou Guo, Zhilai Fang, Shan Li, Weihua Tang
Appl. Phys. Lett. 127, 201902 (2025)
https://doi.org/10.1063/5.0288203
